Paul Warburg uit New York schonk als eerste een ets aan het museum: een vroege druk van De heilige Hiëronimus bij de knotwilg.

Nog in hetzelfde jaar stond de schilder Jozef Israels zes etsen aan het museum af. Daaronder bevond zich een exemplaar van Het offer van Abraham dat ooit had behoord tot de beroemde verzameling van de Engelsman William Esdaile. Het Rijksmuseum schonk uit het prentenkabinet elf etsen. Voor aankopen werd een fonds in het leven geroepen waaraan P. Hartsen genereuze giften deed. Dit erelid van het bestuur had ook al voor de aankoop van het Rembrandthuis veel betekend.

In de beginjaren van het museum groeide de verzameling snel. In 1913 verwierf het Rembrandthuis uit de vermaarde collectie van de Engelsman J.P. Heseltine vier van de in totaal 33 Rembrandt-tekeningen die in mei van dat jaar te Amsterdam waren geveild: Vrouw met kind op de arm, Het afgebrande oude stadhuis van Amsterdam, De Montelbaanstoren te Amsterdam en Zittend slapend meisje (inmiddels toegeschreven aan Willem Drost). Het Rembrandthuis wist in deze jaren vaker toe te slaan. In 1914 keerde Jan Veth met negentien etsen uit Berlijn terug. Tot deze belangrijke groep behoorden De dood en de jonggehuwden, De grote leeuwenjacht en een fraaie druk van Gezicht op Haarlem en Bloemendaal met het landgoed Saxenburg. Laatstgenoemde prent vulde een leemte op, want Rembrandts geëtste landschappen waren tot dan toe nauwelijks in de collectie vertegenwoordigd.

De Eerste Wereldoorlog beperkte verdere uitbreiding van de collectie, hoewel de stichting er in 1915 in slaagde 66 etsen uit het bezit van Veth aan te kopen. De meeste daarvan waren al in bruikleen aan het museum gegeven. Er bevonden zich bijzondere fraaie en zeldzame prenten onder, zoals De vlucht naar Egypte die Rembrandt had aangebracht op een door Hercules Segers geëtste plaat met de voorstelling van Tobias en de engel. Een exemplaar van David en Goliath, die diende als illustratie voor Menasseh ben Israëls boek Piedra Gloriosa (Amsterdam 1655), kwam eveneens van Veth vandaan. In 1927 kreeg het Rembrandthuis van I. de Bruyn een uiterst zeldzaam exemplaar van de eerste druk van dit mystieke boekje dat vier etsen van Rembrandt bevat.

Eveneens afkomstig van Veth was een vroege druk van de vierde staat van De drie kruisen en het portretetsje van Rembrandts moeder. Het aantal tekeningen nam eveneens toe, maar minder explosief dan het aantal prenten. In 1919 kreeg het museum twee tekeningen uit de nalatenschap van Therèse van Duyl. Deze kunstenares had de bladen op de genoemde veiling-Heseltine verworven. Het Portret van een oude vrouw wordt aan een leerling van Rembrandt toegeschreven evenals Vrouw met kind op de arm, een studieblad van Nicolaes Maes. Niet lang daarna kon nog een tekening, die ook al op de veiling van Heseltine was aangeboden, worden aangekocht: Zelfportret van Rembrandt in schildersjas, zijn enige getekende zelfportret ten voeten uit.

In 1925 overleed Jan Veth, die een van de drijvende krachten van het museum was geweest. Zijn plaats in het bestuur werd ingenomen door genoemde De Bruyn. Als verzamelaar van papierkunst nam deze Veths adviserende rol over. De collectie breidde zich gestaag uit, maar onder andere de vroegste prenten zoals de zelfportretten en studies van bedelaars ontbraken. Deze leemte kon ten dele worden opgevuld door de aankoop, in 1933, van zes etsen op de veiling van Houthakker-Hollstein. Toen de Tweede Wereldoorlog uitbrak, diende de inmiddels van aanzienlijk belang geworden collectie prenten en tekeningen te worden veiliggesteld. Direkt na de inval van de Duitse troepen in mei 1940 bracht het bestuur alles onder in een kluis in de kelder van het museum. Toen in het voorjaar van 1944 het hoge water de stad Amsterdam bedreigde, werden de kunstwerken overgebracht naar een veiliger locatie, waar ze tot de bevrijding bleven.

In juli 1945 kon het museum weer open. De jaren die volgden waren wat de uitbreiding van de collectie betreft mager te noemen. Het geringe budget dat de conservator ter beschikking stond, maakte aankopen van enige betekenis vrijwel onmogelijk. Een uitzondering was de aankoop in 1950 van een tegendruk van de vierde staat van De drie kruisen, een mooie aanvulling op de reeds aanwezige staten van deze prent. De belangrijkste naoorlogse aanwinst was de groep van veertig etsen die de in 1962 overleden De Bruyn voor het Rembrandthuis had bestemd.

Dat legaat bevatte een zeldzame eerste staat van het Zelfportret met verwarde haardos, een druk op Japans papier van Christus en de Samaritaanse vrouw, die ooit eigendom is geweest van de Franse verzamelaar Pierre Mariette, een vroege druk van De kruisafname bij fakkellicht en een prachtige eerste staat van de Baders.

Het wordt steeds moeilijker om etsen die aan de collectie ontbreken te kunnen verwerven. Goede drukken komen steeds sporadischer op de markt en doen steeds hogere prijzen. Bij hoge uitzondering kan nog tot aankoop van een prent of tekening worden overgegaan, bijvoorbeeld in 1977 toen van Constantijn van Renesse De profeet Fad laat David zijn straf kiezen met financiële steun van de Vereniging Rembrandt kon worden aangekocht. Rembrandt heeft op deze tekening van zijn toenmalige leerling correcties aangebracht. Recentere aanwinsten zijn Man aan een schrijftafel met halsketting en kruis, het piepkleine portretje van een kaalhoofdige man in profiel en een exemplaar van de vierde staat van De vlucht naar Egypte.

De huidige collectie geeft een vrijwel compleet overzicht van Rembrandts grafische werk. Van de ongeveer 290 etsen van zijn hand, zijn er 260 in het Rembrandthuis aanwezig. In de vaste opstelling kan daarvan een goede indruk worden verkregen. Daarnaast bezit het museum vier van Rembrandts originele etsplaten. Deze maakten deel uit van een groep van 78 koperplaten die voor het eerst vermeld worden in 1679 in de sterfhuisinventaris van Clement de Jonghe. Deze Amsterdamse prentuitgever en kunsthandelaar had de platen misschien van Rembrandt zelf verworven. De platen kwamen in januari 1993 ter veiling, bij welke gelegenheid het Rembrandthuis dankzij bijdragen van de overheid en giften van privé-personen er vier van kon kopen.

Behalve de prenten, tekeningen en koperplaten bezit het Rembrandthuis een aantal schilderijen van Pieter Lastman, Rembrandts laatste leermeester, van Rembrandts eigen leerlingen en van tijdgenoten. Het museum houdt zich de laatste jaren bovendien bezig met het verzamelen van grafiek van Rembrandts voorgangers en navolgers. Onder de belangrijkste aanwinsten van de laatste jaren zijn prenten van de Leidse kunstenaars Jan Lievens en Jan van Vliet, die beiden in nauw contact met Rembrandt hebben gestaan. Dit betekent evenwel niet, dat het verzamelbeleid alleen is gericht op kunstenaars die direct door Rembrandt zijn beïnvloed. De aandacht gaat evenzeer uit naar de vele navolgers die na Rembrandts dood actief waren, onder wie veel achttiende-eeuwse Duitse en Oostenrijkse graveurs. De collectie van het museum omvat etsen van Christian Wilhelm Dietrich, Georg Friedrich Schmidt en andere navolgers. Een laatste aandachtsgebied betreft de kopieën naar Rembrandts inventies en de reproductieprenten naar zijn schilderijen en tekeningen.